2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
水田山葵,大原惠美,嘉数由美,关智一,木村昴,三石琴乃,松本保典,堀秀行,羽鸟靖子,加藤精三,村松康雄,高木涉,荻野志保子,宝龟克寿,松井菜樱子,藤本千秋,龟井芳子,松本幸,折笠爱,田原阿尔诺,千叶一伸,高山南,田中秀幸,山崎巧,真山亚子,竹内都子,山崎雅美,辻亲八,高户靖广,龙田直树,池泽春菜,真殿光昭
野泽雅子,古川登志夫,青野武,千叶繁,江川央生,古谷彻,江森浩子,银河万丈,田中真弓,鹤广美,堀川亮,饭冢昭三,庄真由美,渡边菜生子
内详
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潘惠美,伊濑茉莉也,泽城美雪,藤原启治,浪川大辅,宫野真守,内田直哉,山口胜平,日高法子,荒川美穗,朴璐美,大塚明夫,大桥贤一郎,前田玲奈,木内秀信,山寺宏一,松风雅也,能登麻美子,堀内贤雄,岩男润子,永井一郎,银河万丈,平野绫,岸尾大辅,关俊彦,寺崎裕香,植田佳奈,横山智佐,池田秀一,内山昂辉,藤村步,立木文彦,羽多野涉,楠大典,三木真一郎,高木涉,井上喜久子,飞田展男,远藤绫,内田真礼,高桥广
佐仓绫音,钉宫理惠,茅野爱衣,市道真央,悠木碧,布里德卡特·塞拉·惠美,堀江由衣,今村彩夏,水濑祈,麻仓桃,桥本千波,间岛淳司,高桥美佳子,伊濑茉莉也,石原夏织,中原麻衣,新田日和,稻川英里,早水理沙,武内骏辅,斋藤千和
高山南,山崎和佳奈,神谷明,小山力也,林原惠美,山口胜平,田中秀幸,岛本须美,绪方贤一,堀川亮,松井菜樱子,宫村优子,岩居由希子,大谷育江,高木涉,高岛雅罗,堀之纪,立木文彦,小山茉美,三石琴乃,置鲇龙太郎,日高法子,池田秀一,古谷彻
松野太纪,中川亚纪子,森川智之,小杉十郎太,池泽春菜,饭冢雅弓,难波圭一,平田广明
千叶翔也,土屋神叶,加隈亚衣,佐藤未奈子,Lynn,古川慎,浅沼晋太郎,榎木淳弥,小原好美,前田佳织里,福岛润,安济知佳,青木瑠璃子,金元寿子,金泽舞,渊上舞,置鲇龙太郎,斋藤千和,金子隼人,小野大辅
山根绮,八代拓,户谷菊之介,梅原裕一郎,福山润,川岛零士,内山昂辉,驹田航,古屋亚南,西山宏太朗,夏吉优子,日野聪
土岐隼一,寺岛拓笃,永冢拓马,阿座上洋平,谷山纪章,安田陆矢,山本希望,结木梢,羽鸟飒希,大野智敬
东山奈央,石谷春贵,小林千晃,梅原裕一郎,小清水亚美,梶田大嗣,中野さいま,大地叶,原俊太郎,山口胜平,高桥理惠子
藤寺美德,平塚纱依,久保由利香,日比优理香,铃木杏奈,德井青空,和多田美咲,大地叶,喜多村英梨,土屋李央,川口莉奈,寺泽百花,大森綺星,小林龙之,齐藤渚
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入野自由,潘惠美,黑泽朋世,田村睦心,关根有咲,久野美咲,阿座上洋平,滨野大辉,中井和哉
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